近日，中科院大連化學(xué)物理研究所包信和院士、侯廣進(jìn)研究員等利用固體核磁共振(ssNMR)技術(shù)，在金屬氧化物分子篩(OXZEO)雙功能催化劑催化合成氣轉(zhuǎn)化機(jī)理研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展。

    2016年，中科院大連化物所包信和和潘秀蓮研究員等提出OXZEO催化劑設(shè)計(jì)概念并發(fā)布于美國(guó)《科學(xué)》雜志。目前，該催化體系已發(fā)展成為煤及其他碳資源轉(zhuǎn)化的重要平臺(tái)，并且獲得廣泛關(guān)注。然而，OXZEO催化體系中涉及C1物種到多碳產(chǎn)物的生成過(guò)程，其反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)非常復(fù)雜，機(jī)理研究困難，如何確定其活性組分和中間產(chǎn)物成為研究的難題。

    據(jù)介紹，該研究人員利用了ZnAlOx/H-ZSM-5模型催化體系，借助準(zhǔn)原位ssNMR-GC的檢測(cè)方法，追蹤了包括表面多碳羧酸鹽、多碳烷氧基、BAS吸附環(huán)戊烯酮、環(huán)戊烯基碳正離子在內(nèi)豐富的中間體，在從初始碳碳鍵生成到穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化過(guò)程中的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程，揭示了合成氣直接轉(zhuǎn)化的OXZEO過(guò)程與傳統(tǒng)甲醇轉(zhuǎn)化的重要區(qū)別，以及含氧化合物中間體到烯烴及芳烴產(chǎn)物的反應(yīng)路徑，論證了一氧化碳和氫氣參與含氧化合物路徑并在二次反應(yīng)中起重要作用的觀點(diǎn)。

    除模型催化體系外，研究人員在多種OXZEO催化劑上均觀測(cè)到了關(guān)鍵中間體，驗(yàn)證了此項(xiàng)工作所提出的包括含氧化合物路徑在內(nèi)的反應(yīng)機(jī)理的普適性。